他作为一名哲学家，与法语说的近乎完美的国王建立了友谊。但是这两位朋友没有能够长时间地互相包容对方，前者拥有高超的智力与犀利的性格，后者喜怒无常，习惯於别人的唯命是从。
分歧的扩大不可避免，并且在1753年，伏尔泰与另一位国王赏识的科学家莫佩尔蒂发生争执，伏尔泰写文章讽刺莫佩尔蒂的荒谬论文。但后者得到国王的支持。这一事件导致了他与国王关系的破裂，并促使他离开普鲁士。他在居留柏林时期最重要的出版着作是《路易十四的世纪》。
离开普鲁士后，伏尔泰在法国和瑞士边境上一个叫凡尔纳的地方置购房产定居下来。此后他全心投入到火热的启蒙运动中。
一方面他用化名写作和印发了大量小册子，猛烈抨击天主教会和新教的宗教迫害**政府的草菅人命等罪行；另一方面他热情支持年轻一代的启蒙思想家特别是百科全书派的斗争，积极为他们撰写条目，《哲学辞典》就是他为《百科全书》所写的哲学条目的汇编。
同时，除了继续创作戏剧作品外，他还完成了《彼得大帝治下的俄罗斯》、《议会史》等历史着作和《老实人》、《天真汉》等哲理小说。伏尔泰的不倦斗争，推动了启蒙运动的蓬勃发展，他本人也被人们尊称为凡尔纳教长。
在1778年2月10日，当84岁高龄的伏尔泰回到阔别29年的巴黎时，他受到了人民热烈的欢迎。这时是伏尔泰人生发展的最辉煌的顶点。不久，他便病倒了，於同年与世长辞。
临终前，伏尔泰对自己的后事做了嘱咐：把棺材一半埋在教堂里。一半埋在教堂外。意思是说，上帝让他上天堂，他就从教堂这边上天堂；上帝让他下地狱，他可以从棺材的另一头悄悄溜走。
伏尔泰的灵柩被巴黎人民永久地摆放在先贤祠中，并亲切地称呼他是精神王子。伏尔泰是启蒙的斗士，一生为思想和言论自由而战，靠自己的笔过一种独立的生活。
伏尔泰的名字所代表的不是一个人，而是整整一个时代。─维克多雨果
伏尔泰反对君主制度，提倡自然神论。批判天主教会，主张言论自由。他曾被认为说过这样一句名言：我并不同意你的观点，但是我誓死扞卫你说话的权利。人们认为这代表了他对於言论自由的主张。
但是事实上，伏尔泰并没有说过这句话，这句话来自英国作家伊夫林比阿特丽斯霍尔於1906年出版的传记《伏尔泰的朋友们》。人们错误地把这句话归功於伏尔泰。
伏尔泰欣赏中国孔子，因为孔子是用道德的说服力来影响别人，而不是用宗教的狂热和个人崇拜。
崇拜中国儒家思想，并将中国的政治体制视为最完美的政治体制。因为中国的文官制度能让下层阶级人民得以晋升为统治阶层。
他视孔子为真正的哲学家，他曾说那个圣人是孔夫子，他自视清高，是人类的立法者。绝不会欺骗人类。没有任何立法者比孔夫子曾对世界宣布了更有用的真理。